北京最正规治疗白癜风医院 https://jbk.39.net/yiyuanzaixian/bjzkbdfyy/1.EES:产率创纪录！Co原子修饰独立式石墨烯用于在酸中高效生产H2O2在酸中进行电化学2e-氧还原反应(ORR)是一种H2O2电合成的有前景的策略。然而，尽管该反应取得了一些进展，但大多数电催化剂(特别是在流通池反应器中)的表观活性仍需要进一步改进以满足工业需求，实现低能量输入和高H2O2产率。在此，新南威尔士大学卢迅宇、PanJian等使用超低量的原子Co(4.2μgcm-2)修饰垂直排列的石墨烯(VG)纳米片(CoN4/VG)，作为一种高效的ORR电极在酸性介质中生产H2O2。该电极具有分层多孔结构，可在不牺牲物质/电荷传输的情况下最大限度地利用具有催化活性的原子，因此该催化剂在酸性条件下具有优异的ORR活性。具体而言，在以0.1MHClO4为电解质H型电池中，所制备的CoN4/VG电极在0.3VRHE至0.5VRHE范围内的H2O2选择性接近%；其在0.3VRHE下的H2O2产率达到创纪录值(mmolH2O2gcatalyst-1h-1)，并且连续运行36小时后性能没有衰减。将CoN4/VG电极应用到流动反应器中，在-1.8V的电池电压下H2O2产率为mmolH2O2gcatalyst-1h-1(~1mgL-1)，对应的能耗为3.81WhgH2O2-1，这是在酸性介质中快速生成H2O2的最节能的流动系统。此外，一系列污染物降解实验证明，高效的2e-ORR性能使得CoN4/VG在各种需要原位过氧化氢生成的下游应用中具有很高的可行性。这项工作为环境条件下H2O2生产的ORR电极设计提供了策略，并弥合了电催化剂开发和实际应用之间的差距。AtomicCoDecoratedFree-standingGrapheneElectrodeAssemblyforEfficientHydrogenPeroxideProductioninAcid.EnergyEnvironmentalScience,.DOI:10./D1EEG2.Angew.:调节局部原子环境，In单原子电催化生产H2O2性能大提升！通过电化学2e-氧还原反应(ORR)可以在环境条件下生产过氧化氢(H2O2)，而没有任何具有危害的副产品产生。然而，由于目前催化生产H2O2的催化剂存在成本高、可持续性差、生产率低等问题，因此，开发具有高选择性的高效非贵金属基电催化剂具有重要意义。近日，清华大学王定胜课题组首先通过综合密度泛函理论(DFT)计算，预测了锚定在碳载体上的各种In单原子(SAs)上的2e-ORR过程，随后在DFT计算指导下制备出InSAs/NSBC催化剂。研究人员首先通过理论预测和可控实验相结合，开发了一种2e-ORR的高效催化剂。随后通过DFT模拟、AC-HAADF-STEM、XPS和EXAFS的表征，确定了InSAs/NSBC中In-N3SB中心的局部结构。更重要的是，归因于第一配位的N和S、第二配位的B和单个In原子之间的协同效应，InSAs/NSBC具有优化电子结构和增强的关键OOH*中间吸附能，进而加速了反应动力学和提高催化2e-ORR性能。因此，InSAs/NSBC在很宽的pH范围内表现出高于95%的高H2O2选择性，其在电流密度为90mAcm-2下反应3h以上，H2O2的产量几乎呈线性增加，而FE则呈轻微的下降趋势，这是因为电解质中H2O2浓度的增加导致了H2O2的分解或H2O2RR。此外，利用InSAs/NSBC改性的自然空气扩散电极在0.1MKOH和0.1MPBS电解质中的H2O2产率分别为6.49molgcatalyst-1h-1和6.71molgcatalyst-1h-1。该项工作也为研究复杂配位环境与金属单原子催化剂催化性能之间的关系提供了一个独特的见解。EngineeringtheLocalAtomicEnvironmentsofIndiumSingle-AtomCatalystsforEfficientElectrochemicalProductionofHydrogenPeroxide.AngewandteChemieInternationalEdition,.DOI:10.2/anie..JACS:金量子点上加铂氯，氧化甲醇和乙醇高效率！甲醇氧化反应(MORs)和乙醇氧化反应(EOR)中的催化剂CO中毒是一个难以逾越的瓶颈。贵金属铂(Pt)是燃料电池电极反应最重要的催化剂之一，但是，Pt基催化剂对其表面的CO具有很强的亲和力，容易发生CO中毒，导致催化活性和耐久性下降。基于此，中科院化学研究所李玉良和何峰等通过简单的两步法合成了具有非凡电催化MOR和EOR活性的PtCl2Au()/GDY。实验结果表明，PtCl2Au()/GDY电催化剂对甲醇氧化反应(MORs)和乙醇氧化反应(EOR)的质量活性分别为.64AmgPt-1和.35AmgPt-1，是商用Pt/C的85.67倍和.80倍。此外，PtCl2Au()/GDY还对MOR表现出优异的稳定性，在10mAcm-2电流密度下连续运行小时后，其比活性衰减可忽略不计；用于EOR的PtCl2Au()/GDY的比活度即使在高电流密度下，次循环后仍保留57%，这进一步证实了其高催化稳定性。结构表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，在没有Cl的情况下，PtAu()/GDY催化剂比更容易产生CO(CO2(-3.19eVvs.-3.00eV))，具有更高的CO吸附能，容易导致CO中毒。因此，PtCl2Au()/GDY优异的MOR和EOR催化性能可归因于引入Cl可以改变Pt表面的d带结构并抑制催化剂CO中毒。该工作所提出的原子分散的金属物种定制策略为设计高效高活性和稳定的催化剂提供了技术指导。HighlyDispersedPlatinumChlorineAtomsAnchoredonGoldQuantumDotsforaHighlyEfficientElectrocatalyst.JournaloftheAmericanChemicalSociety,.DOI:10./jacs.1c.JACS:寻踪溯源:多孔离子晶体中Cr配合物向Co-POMs的电荷转移促进OER目前人们已经付出了相当大的努力来开发基于过渡金属氧化物的析氧反应(OER)催化剂。多金属氧酸盐(POMs)被视为过渡金属氧化物的模型化合物，且含钴POMs(Co-POMs)受到了极大的
