本期人物介绍
李亚栋院士课题组主要从事无机纳米材料合成化学研究,目前致力于挑战金属团簇、单原子催化剂以期实现非贵金属替代贵金属催化剂、探索实现催化新反应,解决催化剂均相催化异项化实验室与工业化技术难题。课题组近年来的研究方向可以分为以下几类:
一、金属团簇催化剂:
亚纳米尺度的金属团簇相比对应的纳米颗粒物,通常具有独特且优异的催化特性。当催化剂沉积在衬底上时,催化剂中少数的原子能够作为连接均相和非均相催化的强有力的桥梁。由于亚纳米体系的特性能够通过去除或添加一个原子而显著的发生变化,因此深入理解结构—特性之间的关系对于设计具有出色活性和选择的催化剂具有重要意义。李亚栋院士研究团队在年报道了通过笼分离前驱体和热解制备原子级分散、均一团簇的策略。他们将Ru3(CO)12限域于沸石咪唑酯骨架(ZIFs)孔道中再进行热解得到CNx负载的Ru3团簇催化剂。
图1稳定的均一的Ru3团簇
该策略中,利用合适的分子级ZIF笼((Ru3(CO)12
ZIF-8),分离了结构确切的Ru3(CO)12前驱体,热处理之后,得到被N稳定的均一的Ru3团簇(Ru3/CN)。催化活性测试表明,Ru3/CN在氧化2-氨基苄醇呈现出%的转化率,以及产物良好的选择性。该催化剂的TOF是2.5nmRu纳米颗粒的23倍之多[1]。原子级分散的金属催化剂具有均一的结构和配位环境,构筑原子级分散均一的金属物种与MOFs的复合材料是非常值得期待的,由此能够结合原子位点和MOFs材料的优点,协同地提高催化性能。研究团队接着发展了分子笼限域-还原的方法成功构筑了原子级分散的单原子Ru1和Ru3团簇与MOFs的复合催化剂,并发现该类复合催化剂材料对苯乙炔的加氢具有优异的催化活性。这项工作为设计和优化金属位点及金属有机框架复合材料提供了有效的途径[2]。考虑到严重的环境污染问题,氢得到了越来越多的